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化工学院王威燕教授团队在国际能源领域顶级期刊《ACS Energy Letters》发表文章

作者:化工学院管理员 浏览: 日期:2020-03-31

        近日,湘潭大学化工学院和大连化物所合作在国际能源领域顶级期刊《ACS Energy Letters》发表题为“Engineering Co nanoparticles supported on defect MoS2–x for mild deoxygenation of lignin–derived phenols to arenes”的最新研究成果,该论文的第一作者为2017级博士研究生仵奎,湘潭大学王威燕教授和大连化物所李昌志研究员为通讯作者,湘潭大学为第一通讯单位。
        木质素转化的液态生物油经直接脱氧后可转化为芳烃,被认为是芳烃的重要可再生来源,但由于酚类中Caryl–O键键能较高,导致直接脱氧难度增加,其关键是研制高活性加氢脱氧催化剂。王威燕教授团队巧妙地利用二硫化钼中硫空位的还原性和对Co物种的高亲和力,采用两步合成策略制备了金属Co–MoS2–x催化剂。通过EXAFS、XPS、XRD、TEM等表征分析得知,催化剂中Co主要是以金属钴形式存在,其颗粒偏向于被吸附和均匀分散在二硫化钼的活性边缘,有利于形成金属–空位界面,且Co和MoS2–x之间存在电子转移。在生物质油的加氢脱氧反应中,Co–MoS2–x催化剂表现出优良的活性,催化对甲基苯酚直接脱氧的反应温度降低至120℃,且芳烃甲苯的选择性为99.5%,是目前报道酚羟基C–O键直接断裂的最低反应温度。结合表征分析和DFT理论计算结果,催化剂的高活性主要归结于金属–空位界面的形成和Co与MoS2–x之间的电子转移,该界面促进了原料的吸附和降低C–O键断裂的能垒。Co–MoS2–x催化剂还表现出良好的稳定性和普适性,当循环使用8次后,转化率和芳烃选择性没有明显下降,且可催化酚类模拟混合物化合物和实际木质素生物质油的直接脱氧转化成芳烃,为大宗化学品芳烃的来源提供了一条绿色途径。同时,该制备策略避免了金属氧化物在高温下的还原,促进了金属钴颗粒的分散和金属空位界面的形成,为用于其他加氢、析氢和加氢脱硫等反应的高活性金属–MoS2–x催化剂提供了一种高效合成方法。
《ACS Energy Letters》是国际能源领域顶级学术期刊之一,主要发表能源研究中最新、最具有突破性的科学进展,2018年影响因子为16.33。
        论文第一作者仵奎博士是我校2011级化学工程与工艺专业本科生,2015年推免保送至化工学院攻读硕士学位,2017年直升博士,目前已发表SCI论文8篇,荣获博士研究生国家奖学金、湖南省普通高校百佳大学生党员、湘潭大学自强之星等奖励和荣誉。
        文章链接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00411